锂金属阳极因为具有高功率和高能量密度而引起了更多的关注，不管是在汽车工业还是便携电子设备领域。锂金属具有高比容量(3860mA g−1)是锂电池的理想阳极。然而，在高电荷电流下枝晶的生长限制了可充电电池中锂阳极的使用，除非产生能够机械地阻碍锂枝晶生长的固体电解质。目前，人们致力于通过改善电解质的剪切模量或修饰Li-电解质界面的方法来解决这些问题。新型固体电解质对锂的电化学稳定性通常是由锂对称电池的恒电流循环决定的。然而，在大多数研究中很少提供使用的锂箔特性，使得材料之间的比较没有价值。本文证明了一个完整的电极表征对对称电池循环的重要性。本研究采用两种锂箔和聚氧化物（PEO基）电解质。首先通过扫描隧道原子力显微镜（PeakForce-TUNA™）和x射线光电子能谱(XPS)对金属电极的形态和物理化学性质进行了详细的描述，然后对PEO基电解质的界面进行了评估。结果表明，锂箔的形是影响电池电化学性能的关键因素，并提出了一种新的电化学预处理方案。这种类型的预处理，在现有文献中尚未报道，可以延长锂对称电池的寿命。

在本工作中，使用聚乙烯氧化物聚合物作为锂宿主。选择该固体聚合物电解质(SPE)是因为其热稳定性、高盐溶解度以及与锂金属相比的电化学化学稳定性。此外，聚氧化乙烯-双三氟甲磺酰亚胺锂（PEO-LiTFSI）聚合物电解质在高于熔化温度(60℃)时拥有高导电性，允许高速的锂剥离和电镀。很多人不知道的是，LM-SSB（采用固态电解质的锂对称电池）在商业上是可行的，最近该技术集成到梅赛德斯-奔驰最大的全电动公共汽车eCitaro G。尽管有一些公司使用LM-SSB，但进一步的改进是实现日常使用中安全、能量更密集的技术的关键。

许多关于LM-SSB的研究都集中在固体聚合物电解质（SPE）上，以解决锂金属阳极固有的“苔藓锂”和锂枝晶问题。锂-电解质界面一般从聚合物的角度来处理。Li-SPE界面的主要特征是对称锂电池的恒电流循环，在每个周期中施加不用的电流密度和电荷。界面修饰可用于提高锂与液电解质的相容性或改善锂金属与SPE之间的接触。在陶瓷电解质和锂电极之间的表面涂层经常被陶瓷电解质研究界用来改善界面的润湿性和增加接触表面。这就强调了金属箔表面的关键参数。然而，文献中并没有对原始锂箔的界面性质的详细表征和系统的化学分析。最近，有研究者使用液体电解质证明，平整的Li表面和锂箔上的原生Li2CO3成分减少会降低电池第一个周期的阻抗，最终改善Li金属电池的周期寿命。这突出说明了金属锂表面的完整详细的信息对理解锂电镀和剥离机制的重要性。然而，虽然无论表面形态如何，都保证了锂箔的整个表面的润湿，但考虑到聚合物和金属之间只期望有固体接触，锂表面形貌的影响是最重要的。由锂金属表面不规则性引起的LiSPE接触面积的变化，导致了在局部电流密度方面的差异，最终导致枝晶生长的增加。

为了正确研究锂箔形态对电化学性能的影响，在具有高分子电解质的对称电池配置中使用了两种锂箔：高粗糙度箔(HRF)和低粗糙度箔(LRF)。利用扫描隧道原子力显微镜对原生Li箔进行了详细的表面形态学研究和表面电导率测量。用x射线光电子光谱测定XPS箔和化学表面组成。同时，还用电感耦合质谱法(ICPMS)测定了大量的化学成分。提出了一种文献中尚未报道的可以延长电池生命周期的电化学预处理方法。最后，利用扫描电子显微镜对充放电后电池的截面进行分析，说明电镀电解质过程中间相形态演化对聚合物电解质结构中电池寿命的影响。文章强调了锂金属阳极的详细表征的必要性，并提出了简单的预处理方法，即使使用高粗糙度锂箔也可以延长锂对称电池的循环寿命。

【结果与讨论】

元素特征 用XPS分析了天然LRF表面和HRF表面的化学组成。这两种天然锂薄膜的化学成分都需要确定，以便正确理解薄膜的反应性和电化学性能。图1a-1d和1e-1h分别显示了原生LRF和原生HRF的C 1s、F 1s、Li 1s和O 1s的光谱。这两种箔片都含有相同的表面化合物。LRF和HRF（图1a和1e)在284.5eV处的sp2和sp3的峰表现出C-C键。Li2CO3的峰值位于289.3和286.0eV处。LRF和HRF的Li 1s和O 1s谱（图1c和1g、1d和1h)分别在54.6和531eV处的峰值。