​锂电综述:电池中的可逆热效应及其计算方法

本文总结回顾了锂电电极的熵变塞贝克系数(Seebeck coefficient)的检测,并展示了如何通过塞贝克系数计算电极的帕尔贴热(Peltier heat)。塞贝克系数取决于传递热(Soret effect),该热是通过塞贝克系数的初始状态值和稳态值之差得出的。此外,应用非平衡热力学理论获得了以前未报道的帕尔贴热。对于锂金属的氧化,当电解质为1 M LiPF6 时,得出帕尔贴热为34±2 kJ mol-1,当电解质为1 M LiClO4 时,帕尔贴热为29±1 kJ mol-1。正值表示阳极温度降低。对于在稳态条件下的锂氧化,珀耳帖热为120kJ mol-1,远大于全电池的熵变,显示对单极产生较大的可逆加热效果。最后,指出了测量可逆热效应在电池中的重要作用以及其在未来的机遇。
 
【内容详情】
在储能方面,锂离子电池(LIB)已成为世界领先的电池技术之一。其电极包含插层的锂、电解质通常由两种或更多种有机成分(溶剂)和锂盐组成。锂电池已被广泛应用于小型电子设备、电动汽车,甚至轮船和渡轮中的大型电池组。这些新应用对电池的使用寿命、容量和安全性提出了新的要求。
 
众所周知,温度对锂电的性能起着重要作用。因此,数十年来热模型和老化模型一直是人们关注的话题。准确的热模型有助于理解和控制老化机制。单电池热建模的准确性对于大型电池组的建模也非常重要。
 
锂电的熵变来自电极反应和电解质中的电荷转移。在图1为全电池和半电池的示意图。与热模型中的不可逆效应相比,在中等和高充电/放电倍率下,电极可逆热效应可以忽略。但是,最近出现了一个新的协议,即在所有热模型中都需要包括可逆热效应。但是,对于锂电来说,最常见的做法是包括电池的总可逆热效应或反应的熵变。总效果已均匀分布在整个单元上。但是,由于电极的位置不同,因此电极表面的局部热效应可能与平均总效应不同。尽管总热效应为局部效应的总和,但局部热效应并不一定是均匀的,每个局部效应可以大于或小于总效果,甚至可以具有不同的正负值,产生局部冷热效应。从非平衡热力学的角度来说,局部可逆效应确实比电池的可逆热效应的总和大得多。因此,在高充电/放电倍率下,可逆热效应在电池建模中起着更加重要的作用。
​锂电综述:电池中的可逆热效应及其计算方法
图 1. (a)全电池和(b)半电池示意图。
 
【全电池和半电池熵变的测量】
根据经典热力学,电化学电池的熵与电动势和温度有关,等式(1):
​锂电综述:电池中的可逆热效应及其计算方法
其中n是参与电极反应的电子数,F是法拉第常数,T是等温电池的温度,​锂电综述:电池中的可逆热效应及其计算方法是电池电流为0时的电动势,即开路电压E。等式(1)适用于全电池和半电池。
 
熵变与可逆热的关系如下,等式(2):
​锂电综述:电池中的可逆热效应及其计算方法
其中q是电池中每单位时间所产生的总可逆热量。在非平衡热力学中,电极表面的局部熵平衡通过珀耳帖热计算。
 
总的可逆热效应,即具有阴阳电极全电池的熵变,可通过等式(1)获得。据报道,可以根据半电池的熵变来估计全电池熵变。典型的实验步骤是,使用水浴或恒温槽,对电池进行保温,并通过热电偶来控制温度。通过测试特定温度下的电动势即可获得全电池的熵变,详情请参考(Phys. Chem. Chem. Phys., 2017, 19, 9833-9842)
 
全电池的熵变也可以通过单个电极的珀耳帖热获得。需要注意的是,对于单个电极珀耳帖热量,需要在相同电解质中测的。必须注意的是,半电池的熵变并不等于单个电极表面的局部热效应。这是文献中常见的误解。原因是局部热效应(珀耳帖热)包含其他热效应,包含但不限于半电池电极的熵变。例如,Wittingham首次通过使用嵌入度为0.6和1的LixTiS2(LTS)电极,报道了半电池的熵变。Dahn和Honders等也研究了LixTiS2的熵变,并获得与Whittingham一致的结果。这些结果有利于进一步的了解电极材料的相图。
 
【半电池和珀耳帖热量测量】
对于锂金属│电解质│电极,阳极反应(等式3)为:
Li→Li+ + e
与该反应相关的热量是局部可逆热效应,由单电极珀耳帖热量πs,i给出,其中i = a或c表示阳极或阴极界面,而s表示表面。珀尔帖热将由界面区域上的熵获得(请参见下文)。通过热的形式增加熵变,必须补偿锂消耗所释放的熵变,包括电极中的电子转移的熵变以及锂离子转移到电解质中的熵变。
 
一个普遍的误解是,单电极的珀耳帖热可以从半电池的温度变化中得到,或者可以从图1b中的半电池的熵变获得局部热量的产生。理论证明,电池的熵变通常等于所用电极的单电极珀耳帖热之差。通过等式(4)获得:
TΔS=πs,a – πs, c
 
【热电电池理论】
Gunnarshaug等人推导了具有三元电解质和两个相同LiFePO4电极的热电电池的塞贝克系数。在图2所示的测量中,沿垂直于电极表面的方向电池施加温度差,只需要考虑一维运输过程。在图2b给出了热电电池所使用的相关符号。
​锂电综述:电池中的可逆热效应及其计算方法
图 2.(a)热电电池示意图,(b)热电电池理论中使用的符号。
 
【塞贝克系数】
通过三步可以得出图2a所示电池的塞贝克系数的表达式。(1)找到每个单元层或界面的熵产生。(2)确定运输的本构方程。(3)将适当的方程式与实验或过程的边界条件进行积分,以得出电动势和温度差之间的关系。
磁通力方程为:
​锂电综述:电池中的可逆热效应及其计算方法
最后一步是每个阶段积分的方程式,电势与热动势的关系,也给出了图2a中电池每部分的塞贝克系数的贡献,包括体相电极、电极反应以及电解质。因此,可以对每一部分的贡献进行加和,即可得到总的塞贝克系数。
​锂电综述:电池中的可逆热效应及其计算方法
【根据半电池熵变计算的珀耳帖热量】
通过等式TΔS=πs,a – πs, c可以确定阴极的珀耳帖热。因此,只需要知道另一个阳极的电池熵和珀尔帖热,即可获得全电池的总帕尔贴热。阴极的珀耳帖热量为:
​锂电综述:电池中的可逆热效应及其计算方法
其中ΔS表示电池放电的熵变,​锂电综述:电池中的可逆热效应及其计算方法是在任何状态t下锂阳极的珀耳帖热。此公式适用于稳态和初始状态。金属电极的初始状态珀耳帖热随电解质类型的变化不大。因此,阴极的珀耳帖热的变化只与电荷状态或温度的变化与ΔS有关。
 
石墨电极获得的半电池熵变化以及相应的初始状态珀耳帖热,如图3所示。图3a中的熵变显示从30-60 J K-1 mol到-20 J K-1 mol,在x≈0.4的熵变最小。该值可以为正也可以为负,具体取决于组成。但是,图3b中相应的珀耳帖热量始终为正,表示电极表面温度降低。
​锂电综述:电池中的可逆热效应及其计算方法
图 3. 使用石墨为电极的半电池熵变(a)和帕尔贴热(b)
 
【总结与展望】
总之,锂离子电池中最重要的局部可逆热效应是单电极表面的珀耳帖效应。根据电池的熵变和电极的珀耳帖热,可以确定另一电极的珀耳帖热。锂金属热电电池的塞贝克系数的测量值和半电池熵数据,已被广泛用于阳极反应的各种成分和锂化程度的珀耳帖热计算。对于锂电极而言,初始状态的珀尔帖热具有良好的可靠性。但是缺乏锂电关于Dufour效应的数据,因此,需要对珀耳帖稳态热进行更进一步地研究。
 
此外,非平衡热力学理论表明,大的可逆热效应相关的电极,可能反而具有较小的局部热效应。这表明测量电极的珀耳帖热的重要性,其不仅可以获得总可逆热效应,还可用来获得新的珀耳帖热。
 
对于锂金属阳极,电解质为1M LiClO4时,其初始帕尔帖热参考值为34±2 kJ mol-1,而当电解质为1M LiPF6时,初始帕尔帖热参考值为29±2 kJ mol-1。该初始值对有机溶剂不敏感。阴极的珀耳帖热同样不敏感。当电极用作阳极时,对于稳态珀尔帖热,该值将升高到140 kJ mol-1。这是一个很大的可逆加热效应,远大于全电池熵变化的预期值。研究初始和特定状态下的塞贝克系数和半电池熵变,对电池的系统性研究具有重要意义。关于Dufour效应的研究仍然缺少,例如从稳态和初始状态的塞贝克系数与Dufour效应的关系等。
 
Astrid F. Gunnarshaug, Preben J. S. Vie, and Signe Kjelstrup*, Review—Reversible Heat Effects in Cells Relevant for Lithium-Ion Batteries, J. Electrochem. Soc. 2021,168, 050522.
https://iopscience.iop.org/article/10.1149/1945-7111/abfd73/meta

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  • 2023年中国电化学储能行业市场现状、

    2023年中国电化学储能行业市场现状、

    1、电化学储能行业概况 电化学储能定义 电化学储能就是电池储能,其技术特点均是利用化学元素作为储能介质,充、放电过程,实际上就是储能介质的化学反应或者变价...

    2023-07-13 来源:未知 浏览:60 次

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  • 2023-2028年全球及中国电化学储能行业

    2023-2028年全球及中国电化学储能行业

    1、中国电化学储能新增装机规模整体呈现上涨趋势 从新增装机规模来看,近年来中国电化学储能新增装机规模整体呈现上涨趋势。2021年,中国电化学储能新增装机规模大...

    2023-07-13 来源:未知 浏览:143 次

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  • 2022中国电化学储能行业市场研究:行

    2022中国电化学储能行业市场研究:行

    一、产业链情况 储能是指通过介质或设备把能量转化为在自然条件下较为稳定的存在形态并储存起来,以备在需要时再释放的过程。一般可根据能量存储形式的不同分为...

    2023-07-13 来源:未知 浏览:80 次

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  • 图解:2023年“负责任、讲信誉、计贡

    图解:2023年“负责任、讲信誉、计贡

    ...

    2023-07-10 来源:未知 浏览:139 次

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  • 国自然基金会评:上会及分数!

    国自然基金会评:上会及分数!

    从当前的国自然评审进程上,当前已经进入人才类、重点类的项目答辩评审,稍晚后会进行学科(面青地)的评审。 对于国自然的会评,分为几个部分: 1、对于人才类...

    2023-07-10 来源:未知 浏览:106 次

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  • 技术人员为什么经常做不好项目管理

    技术人员为什么经常做不好项目管理

    很多技术人员都想成为管理者,做项目经理也是一条路径,但是我见到过很多技术人员,虽然技术方面很厉害,但是做项目管理却很难做好。 这本身是一个技术思维和管...

    2023-07-10 来源:未知 浏览:141 次

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  • 班组强,则工厂强

    班组强,则工厂强

    为什么起这个标题? 是近几年来,对多家工厂/不同的企业,运营活动的现况把握与思考。 班组太重要了,企业的经营活动,创造价值的,能够为老板赚钱的都在现场,在...

    2023-07-10 来源:未知 浏览:108 次

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  • 要素获得逻辑——深度思考分享

    要素获得逻辑——深度思考分享

    1、工具可以大大的提高效率,人和动物最大的区别是创造工具、使用工具 ,深度复盘这个过程,就会看到不一样的价值点; (1)为了更好(多、快、好、省)的去完成...

    2023-07-10 来源:未知 浏览:116 次

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